Установлен новый магнитоэлектрический механизм генерации второй оптической гармоники (ГВГ) на узких резонансных линиях – экситонах Френкеля в антиферромагнетике Cr₂O₃. Это первое экспериментальное наблюдение одновременного нарушения симметрии обращения времени (R) и пространственной инверсии (I), приводящего к появлению нелинейной поляризации вида P^2ω° = °χ_e⁽³⁾(L):E^ωE^ωB, где E^ω – электрическое поле волны, L – антиферромагнитный вектор, B – магнитное поле [1]. Изучение ГВГ проводилось при низкой температуре 1.4°K в спектральном диапазоне, соответствующем экситонным резонансам – ⁴A₂° → °²E, ⁴A₂° → °²T¹. Измерялись зависимости интенсивности ГВГ от поляризации падающего света и от величины внешнего магнитного поля ±10°Т. Спектральные (см. Рис. 1a) и поляризационные зависимости ГВГ (см. Рис. 1b) выявили сильную нелинейно-оптическую невзаимность. Детальный теоретический анализ показал, что особенности спектров ГВГ, индуцированных магнитным полем, возникают вследствие комбинации двух эффектов – давыдовского расщепления, обусловленного электростатическим взаимодействием между экситонами в разных подрешётках Cr₂O₃, и зеемановского расщепления, обусловленного взаимодействием магнитных моментов экситонов с внешним магнитным полем. Предложен магнитоэлектрический механизм для магнитоиндуцированного вклада в ГВГ. Наблюдаемая сильная невзаимность обусловлена интерференцией между спонтанным и индуцированным магнитным полем вкладами в ГВГ. При магнитном поле около 6 Т в Cr₂O₃ происходит спин-флоп переход – переориентация магнитных моментов (L°‖°c → L°⊥°c). Это приводит к возникновению спинового тороидального дипольного момента, который существенно меняет картину поляризационно-вращательной анизотропии ГВГ. Экспериментальные результаты подтверждаются теорией нелинейных восприимчивостей, основанной на симметрии однофотонных и двухфотонных процессов во внешнем магнитном поле. Таким образом, выявлена ключевая роль магнитоэлектрического взаимодействия, связанного с нарушением операций симметрии R и I, в формировании невзаимных нелинейно-оптических эффектов в области экситонов Френкеля в антиферромагнетике Cr₂O₃.

Публикации

1. [1] V. V. Pavlov, M. A. Semina, J. Mund, P. A. Usachev, D. R. Yakovlev, R. V. Pisarev, M. Bayer, Time-space symmetry breaking on Frenkel excitons in the antiferromagnet Cr2O3 revealed by second harmonic generation, Phys. Rev. B 111, 174405 (2025). doi:10.1103/PhysRevB.111.174405